Structure électronique et propriétés magnétiques des DMS de

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Structure électronique et propriétés magnétiques des DMS de type II-VI Thomas Chanier IM 2 NP & Université d’Aix-Marseille I, Marseille, France Directeur de thèse : R. Hayn Soutenance de thèse - 29/08/2008 - Faculté de St-Jérôme, Marseille, France

Plan de la présentation Introduction I. Propriétés magnétiques des DMS de type II-VI dopés Co et Mn II. Modèle de la structure électronique des DMS III. Estimation des températures de Curie dans les DMS de type p IV. Etat magnétique autour des lacunes isolées neutres dans les SC II-VI Conclusion

Introduction Ø Microélectronique : – Loi de Moore : la densité des transistors sur les circuits intégrés double tous les deux ans http: //public. itrs. net/ – Technologie actuelle : • Basée sur la charge des électrons Ø Echelle atomique : LG<50 nm (~1000 at. ) d~LG² – Nature quantique des électrons – Une nouvelle science doit remplacer la microélectronique classique MOS FET Fe corral on Au TEM image STM image, IBM

Spintronique Ø Spin. FET - Datta et Das, APL 56 665 (1990) – Principes : • – Challenge actuel : • – Précession de Rashba Injection de courant spin-polarisé dans le canal SC Tentatives infructueuses : • S et D en métal FM : faible injection de spin due au désaccord de conductivité avec le SC Schmidt et al. , PRB 62 R 4790 (2000) Ø Solution alternative pour l’injection de spin : DMS : SC magnétique dilué - Classiques : SC dopés par des ions magnétiques (TM ou terre rare) - Nouvelle classe de DMS ? défauts magnétiques intrinsèques (lacunes, atomes interstitiels) Ø Besoin : DMS FM à température ambiante pour les applications spintroniques Scientific American

DMS de type II-VI ZB W SC hôte : liaisons covalentes Zn 2+ ─ A 2 Impuretés substitutionnelles : config. TM 2+ : [Ar] 3 dn 4 s 0 : - pour le Co, n=7 → S = 3/2 - pour le Mn, n=5 → S = 5/2 W : 2 intégrales d’échange : dans le plan Jin & hors du plan Jout ZB : 1 seule constante d’échange NN JNN

Etat de l’art Prédictions pour Zn. TMO : - Sato et al. , Physica E 10 251 (2001) LSDA : JNN FM pour Zn. Co. O - Dietl et al. , PRB 63 195205 (2001) Modèle de Zener : Zn. Mn. O type p Compétition AFM & FM pour Zn. Co. O & AFM pour Zn. Mn. O : - Lee et al. , PRB 69 085205 (2004) - Sluiter et al. , PRL 94 187204 (2005) LSDA + pseudopotentiel CEPENDANT : en contradiction avec l’exp. Dietl (2001) Øl x. Mn=5%, p=3. 5*1020 cm-3 Notre étude : constantes d’échange AFM -LSDA+U : Correction de type Hubbard à la LSDA → JNN AFM T. Chanier et al. , PRB 73 134418 (2006) - Prédictions confirmées : interactions AFM dans Zn. Co. O, P. Sati et al. , PRL 98 137204 (2007) Sati (2007) LSDA+U

Hamiltonien d’échange d-d Ø Hamiltonien de Heisenberg : • • J > 0 → FM J < 0 → AFM Ø Comparaison de ∆E dans le modèle de Heisenberg avec ∆ETotal obtenue par calculs ab initio FM & AFM: • chaîne : • paire : Où ST = 2 S le spin total de 2 impuretés magnétiques de spin S Ø Calculs ab initio : • • • FPLO : full potential local orbital approximation (Koepernic et al. , PRB 59 1743) LSDA : fonctionnelle Vxc de Perdew-Wang 92 (Perdew and Wang, PRB 45 13244) LSDA+U : schéma de la limite atomique (Anisimov et al. , PRB 44 943) Ø Premièrement : pas de co-dopage additionnel en porteurs de charge

Approche par supercellules

Constantes d’échange pour Zn. O: Co Ø LSDA : compétition entre interactions AFM et FM pour les 2 types de NN en désaccord avec l’exp. Nécessité de mieux prendre en compte la corrélation forte entre les électrons des couches 3 d des TM Ø LSDA+U : constantes d’échange AFM pour les 2 types de NN en accord quantitatif avec l’exp. On utilise les paramètres de Slater identiques à ceux du Co. O * U traité comme paramètre libre : U = 6 et 8 e. V (valeurs réalistes) * Réf. : Anisimov et al. , PRB 44 943 (1991) Ø Nos valeurs : Jin = -1. 7 ± 0. 3 me. V, Jout = -0. 8 ± 0. 3 me. V Ø Expérience : – Tcw de la susceptibilité magnétique : Jave = -33 K = -2. 8 me. V – INS : Jin = -2. 0 me. V, Jout = - 0. 7 me. V Réf. : Yoon et al. , JAP 93 7879 (2003), Stepanov, private comm. (2008) Réf. 1 : Lee and Chang, PRB 69 085205 (2004) (LSDA, pseudopotentiel) Réf. 2 : Sluiter et al. , PRL 94 187204 (2005) (LSDA, pseudopotentiel)

Constantes d’échange pour Zn. O: Mn Ø LSDA : surestimation en valeur absolue des constantes d’échange AFM pour les 2 types de NN Ø LSDA+U : échange AFM en accord quantitatif avec l’expérience (SP de Mn. O, U = 6 & 8 e. V) Ø Nos valeurs : Jin = -1. 8 ± 0. 2 me. V, Jout = -1. 1 ± 0. 2 me. V Ø Valeurs expérimentales : deux valeurs de J (MST) J 1 = -2. 08 me. V, J 2 = -1. 56 me. V Réf. : Gratens et al. , PRB 69 125209 (2004) Réf. 2 : Sluiter et al. , PRL 94 187204 (2005)

Densité de spin Plan Co-O-Co, NN dans le plan Plan Co-O-Co, NN hors du plan

Densité de spin Plan Co-O-Co, NN dans le plan Co O Plan Co-O-Co, NN hors du plan

Densité de spin Plan Co-O-Co, NN dans le plan Plan Co-O-Co, NN hors du plan O Co

JNN pour les DMS II-VI de type ZB Ø Tendance chimique de JNN : supercellules TM 2 Zn 6 A 8 (ZB) VI AIIBBVI: Mn AII : Mn - U calc. dans la Réf. : Gunnarson et al. , PRB 40 10407 (1989) - Transfert de charge calculé par FPLO :

Constantes d’échange sp-d Ø Tendance chimique de Na et Nb : supercellules TMZn 3 A 4 (ZB) – Approx. du Champ Moyen spin avec x la concentration de TM (x=25%) , le splitting en spin de la CB & VB , cst d’éch. sp-d pour CBE and VBH à G , N la densité de site de cations spin

Constantes d’échange sp-d Ø Tendance chimique de Na et Nb :

LSDA+U DOS spin spin

LSDA+U DOS spin W e l 0 spin spin

Modèle simple pour la DOS des DMS Ø Modèle du réseau de Bethe : - Hamiltonien TB : - Base : - Matrice de l’Hamiltonien : (t 2 g 3 d orb. for TM 2+) (t 2 p orb. for A 2 -) - Fonct. de Green locale :

Résolution Ø Fonct. de Green du SC hôte Ø Fonction de Green locale (i) (iii) Aucun état localisé : f 0 < a & |e 0| < a-f 0 1 état localisé hors du continuum : f 0 > a & |e 0| > a-f 0 2 états localisés hors du continuum : f 0 > a & |e 0| < a-f 0 ~ a=W/2=2 t Vpd = 0. 90 e. V a a = 2 e. V, e 0= 1 e. V

Résultats Ø Paramètre critique Vpd pour un état localisé : – Condition nécessaire : Ø Paramétrisation de Harrison :

Dopage de type p : estimation de Tc Ø Hamiltonien de Heisenberg : Ø MFA : température de Curie pour z NN avec x la concentration de TM (PNN) Ø Couplage d’échange JNN : VCA : dopage de type p La charge sur le site des anions est réduite d’un nb décimal y. Approx. : interaction TM-TM induite par l’échange p-d avec portée assez grande pour obtenir la percolation des moments mag. Ø Estimation pour les DMS ZB : LSDA+U + VCA : décalage de EF pour modéliser le dopage

Dopage de type p : estimation de Tc Ø Hamiltonien de Heisenberg : Zn. Mn. Te de type p Ø MFA : température de Curie pour z NN avec x la concentration de TM (PNN) Ø Couplage d’échange JNN : Surestimation! Ø Estimation pour les DMS ZB : LSDA+U + VCA Zn. Mn. Te: N : Tcexp=1. 45 K pour p=1. 20*1020 cm-3 & x. Mn= 1. 9% Réf. : Ferrand et al. , PRB 63 85201 (2001) , Dietl : Tc ≈ 20 K pour p = 3. 5*1020 cm-3 & x. Mn= 5%

Dopage de type p : estimation de Tc Ø Hamiltonien de Heisenberg : Zn. TMO de type p Ø MFA : température de Curie pour z NN avec x la concentration de TM (PNN) Ø Couplage d’échange JNN : Ø Estimation pour les DMS ZB : LSDA+U + VCA Zn. TMO de type p : Tc FM ≈ 100 K < RT (surestimation) Doutes sur les prédictions de Dietl pour Zn. Mn. O

Lacunes dans les SC II-VI : Etude ab initio - Base : - Relaxation NN : - Structure électronique : - Résultats LSDA : DE = ELDA-ELSDA Zn 4 A 3 : lacune neutre d’anion non-magnétique (relaxed)

Lacunes dans les SC II-VI : Modèle analytique Ø Modèle du cluster moléculaire - Orbitales moléculaires sp 3 : Yi (i=1. . 4) - Hamiltonien : Ø Théorie des groupes : SALC de Yi - Etats monoélectroniques : Représentations A 1 et T 2 - Etats polyélectroniques : groupe produit direct

Résultats Ø Energies propres à 1 particule : VO 0 dans Zn. O, S = 0 VZn 0 dans Zn. O, S = 1 Ø Energies propres à 2 particules: D = -4 & 4 e. V, U = 4 e. V, V = 1 e. V

Résultats Ø Energies propres à 1 particule : VO 0 dans Zn. O, S = 0 VZn 0 dans Zn. O, S = 1 Ø Energies propres à 2 particules: 2. 45 e. V D = -4 & 4 e. V, U = 4 e. V, V = 1 e. V VO 0 dans Zn. O : transition confirmée par ODMR Réf. : F. H. Leiter et al. , Phys. Stat. Sol. (b) 256, No. 1, R 4 -R 5 (2001)

Résultats Ø Energies propres à 1 particule : VO 0 dans Zn. O, S = 0 VZn 0 dans Zn. O, S = 1 Ø Energies propres à 2 particules: D = -4 & 4 e. V, U = 4 e. V, V = 1 e. V VZn 0 dans Zn. O : état de spin S=1 caractérisé par RPE Réf. : D. Galland et al. , Phys. Lett. 33 A, 1 (1970)

Conclusion Ø DMS dopés Mn et Co – Nécessité de prendre en compte la corrélation forte entre les électrons 3 d des TM. – Les valeurs LSDA+U des constantes d’échange sont en accord quantitatif avec l’expérience. – Importance du paramètre d’hybridation Vpd pour décrire correctement la structure électronique des DMS. – Prédictions : absence de ferromagnétisme à température ambiante dans les composés à base de Zn. O dopés p. Ø Lacune isolée dans les SC II-VI – La lacune neutre de Zn dans Zn. O porte un spin S = 1 en accord avec l’expérience. – Cet état est quasi-dégénéré avec un état de spin S = 0 dans les autres SC II-VI moins ioniques. – La lacune neutre d’anion est non-magnétique. Publications : T. Chanier et al. , PRB 73 134418 (2006) ; T. Chanier et al. , PRL 100 026405 (2008)

Remerciements IM 2 NP, Marseille, France : R. Hayn, M. Lannoo, A. Stepanov IFW, Dresden, Germany : K. Koepernik, I. Opahle MRL, Santa Barbara, California, USA : M. Sargolzaei Merci de votre attention!