Intro.ppt
- Количество слайдов: 35
Катионная полимеризация – ионная полимеризация, при которой концевое звено растущей цепи несет полный или частичный положительный заряд (т. о. активными центрами реакции являются карбкатионы). Карбкатионы в органической химии R 3 C+ CH 5+
Катионная полимеризация Z – электронодонорный заместитель, который стабилизирует образующийся карбокатион Карбокатионы – заряженные частицы, которые содержат атом углерода с вокантной орбиралью.
Катионная полимеризация Теория карбкатионов I Способы генерации карбкатионов 1. Протонирование алкенов: 1. Протонирование спиртов:
Катионная полимеризация Теория карбкатионов I Способы генерации карбкатионов 3. Протонирование алканов суперкислотами: 4. Разложение солей диазония:
Катионная полимеризация Теория карбкатионов II Геометрия карбкатионного центра: Способность уплощаться снижает енергию отталкивания заместителей и приводит к стабилизации карбкатиона
Катионная полимеризация Теория карбокатионов III Факторы, стабилизирующие карбкатионный центр: Карбокатионный центр является электронодефицитным 1 Влияние индуктивного эффекта заместителей: Заместители с +I эффектом стабилизируют карбокатионный центр, с –I - дестабилизируют
Катионная полимеризация Теория карбокатионов III Факторы, стабилизирующие карбокатионный центр: 2 Влияние мезомерного эффекта заместителей: Заместители с +М эффектом стабилизируют карбокатионный центр, с –М - дестабилизируют
Катионная полимеризация Типичные мономеры при катионной полимеризации 1 Замещенные алкены: 2 Виниларены: 3 Виниловые эфиры:
Катионная полимеризация Катионной полимеризации также подвергаются циклические мономеры: • эпоксиды; • циклические ацетали; • лактоны; • лактамы; • циклические амины и т. д. Куда пойдет атака электрофила?
Катионная полимеризация Чтобы определить место атаки катиона, необходимо сравнить стабильность образующихся продуктов. Это поможет определить строение получающегося полимера
Катионная полимеризация Катионной полимеризации не подвергаются: Ø мономеры с электроноакцепторными заместителями Ø мономеры, содержащие фрагменты, по которым может идти атака катиона
Катионная полимеризация Инициаторы Ø кислоты Бренстеда H 2 SO 4, H 3 PO 4, CF 3 COOH, HCl. O 4 и др. Ø кислоты Льюиса BF 3 , Al. Cl 3 , Al. Br 3 , Sn. Cl 4 , Zn. Cl 2 и др. Ø галогены и интергалогениды I 2 , IBr , ICl и др. Ø оксониевые соли R 3 O + X -
Катионная полимеризация Особенность инициирования I Протонные кислоты Критерием, по которому сравнивают влияние различных кислот на ход процесса, является эффективное отношение константы роста к константе обрыва Значения эффективного отношения константы роста к константе обрыва для различных кислот Кислота HBr HSO 3 F H 2 SO 4 HCl. O 4 kp/ko 30 500 800 20000
Катионная полимеризация Особенность инициирования I Протонные кислоты
Катионная полимеризация Особенность инициирования I Протонные кислоты Ø С увеличением силы кислоты или с уменьшением нуклеофильности аниона вероятность обрыва цепи значительно снижается Ø Проведение катионной полимеризации в растворителях, которые хорошо сольватируют анионы, уменьшает вероятность обрыва цепи
Катионная полимеризация Особенность инициирования II Кислоты Льюиса (Al. Cl 3, BF 3, Sn. Cl 4, Ti. Cl 4 и др. ) становятся каталитически активными в присутствии протонодонорных соединений, галогеналканов или этеров, называемых сокатализаторами. Каталитические комплексы, непосредственно инициирующие полимеризацию, образуются при взаимодействии кислот Льюиса с сокатализаторами. v = k [M] [I]
Катионная полимеризация Особенность инициирования II Кислоты Льюиса Особенности полимеризации в присутствии Al. Br 3 и Al. I 3 Возможна активация полимеризации без сокатализаторов v = k [M] [I]2
Катионная полимеризация Особенность инициирования Инициирование с одноэлектронным переносом
Катионная полимеризация Обрыв цепи В отличие от радикальной полимеризации, при ионной полимеризации чаще всего происходит мономолекулярный обрыв цепи. Депротонирование макрокатиона
Катионная полимеризация Обрыв цепи Взаимодействие с противоионом
Катионная полимеризация Обрыв цепи Передача цепи на растворитель
Катионная полимеризация Кинетика катионной полимеризации Скорость инициирования зависит от концентрации инициатора: vи = kи [I] Скорость роста цепи пропорциональна концентрации активного карбокатиона и мономера: vр = kр[Pn+][M] Обрыв цепи описывается уравнением мономолекулярной реакции по отношению к концентрации активного центра vоб = kоб[Pn+]
Катионная полимеризация Кинетика катионной полимеризации В стационарном режиме полимеризации скорость обрыва можно принять равной скорости инициирования (vо = vи ) Тогда выражение для скорости полимеризации будет иметь следующий вид: kи kр vп = [M] [I] kо Степень полимеризации v k [M] Рп = р vо + vп ko + kп[M] Степень полимеризации не зависит от концентрации инициатора
Ионно-координационная полимеризация Определение Ионно-координационная полимеризация проходит в два этапа: 1. Координация мономера с противоионом, когда и происходит активация мономера. 2. Присоединение мономера.
Ионно-координационная полимеризация Катализаторы Циглера-Натта Карл Циглер (1898 - 1973) Джулио Натта (1903 - 1979) Нобелевская премия по химии «за открытия в области химии и технологии высокомолекулярных соединений»
Ионно-координационная полимеризация Катализаторы Циглера-Натта Первые попытки использования катализаторов, содержащих алюминий (Циглер): Полимеризация этилена (Циглер): Вклад Натта: − первый пример изотактического кристаллического полимера
Ионно-координационная полимеризация Катализаторы Циглера-Натта Пара катализатор/сокатализатор: Ti. Cl 3 + Al. Et 2 Cl или Ti. Cl 4 + Al. Et 3
Ионно-координационная полимеризация Катализаторы Циглера-Натта
Ионно-координационная полимеризация Катализаторы Циглера-Натта
Ионно-координационная полимеризация Катализаторы Циглера-Натта
Ионно-координационная полимеризация Катализаторы Циглера-Натта
Ионно-координационная полимеризация Катализаторы Циглера-Натта
Ионно-координационная полимеризация Катализаторы Циглера-Натта
Ионно-координационная полимеризация Катализаторы Циглера-Натта
Ионно-координационная полимеризация Катализаторы Циглера-Натта Карл Циглер последний Alхимик, потому что «… он превратил алюминий в золото» .


