Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт проблем переработки углеводородов Сибирского отделения Российской академии наук СИНТЕЗ И ИССЛЕДОВАНИЕ ФИЗИКО-ХИМИЧЕСКИХ СВОЙСТВ Mg. Al И Li. Al СЛОИСТЫХ ДВОЙНЫХ ГИДРОКСИДОВ КАК ПРЕДШЕСТВЕННИКОВ НОСИТЕЛЕЙ ДЛЯ КАТАЛИЗАТОРОВ ДЕГИДРИРОВАНИЯ АЛКАНОВ Л. Н. Степанова, О. Б. Бельская, А. В. Василевич, О. Н. Бакланова, В. А. Лихолобов 2015, Омск
Введение Слоистые двойные гидроксиды (СДГ) M 2+1 -x. M 3+x(OH)2[(An-)x/n • m. H 2 O] Адсорбенты M 2+ - Mg, Zn, Ni, Co, Fe, Mn M 3+ - Al, Ga, Co, Mn, Cr, Fe Катализаторы -Альдольная конденсация -Окисление бензола до фенола -Изомеризация алкенов и др. Носители для катализаторов -Катализаторы Циглера-Натта -Катализаторы эммобилизации энзимов -Катализаторы дегидрирования алканов An- - Cl, OH, CO 3, NO 3, SO 4 Без введения щелочных металлов Легко регулируемая оснóвность Равномерное распределение катионов 2
Цель Получение Mg. Al-СДГ и Li. Al-СДГ традиционным методом соосаждения и экологичным методом механохимического синтеза, а также сравнение физико-химических свойств их гидроксидных и оксидных форм 3
Синтез СДГ Метод соосаждения (традиционный) Механохимическая активация Мелящие тела: -стальные -керамические Планетарная мельница АГО-2 С Условия синтеза -ускорение: 30 g, 60 g, 100 g -шар/образец: 40/1 -время: 15, 30, 60 мин Mg(NO 3)2 Al(NO 3)3 Старение 60 °С, 18 ч Mg. Al-СО 3 Na 2 CO 3 Na. OH T = 60± 3 °C p. H = 10, Ʈ ≈ 3 ч. Промывка фильтрование 600 °C Mg. Al. Оx H 2 O Сушка 80 °С, 16 ч Mg. Al-ОH Исходные соединения: Li. NO 3, Al(OН)3 Li: Al = 1: 2 Li. Al-NО 3 600 °C Li. Al. Оx H 2 O Li. Al-ОH 4
Исследование структурных свойств Mg/Al 2 7, 60 3 4 Mg. Al-CO 3 Ускорение – 30 g d 003, Å Ʈ, мин d 003, Å 15 8, 99 7, 83 30 8, 98 7, 89 60 9, 00 Li. Al-NO 3, Ʈ = 15 мин Ускорение, м/с2 d 003, Å Фазовый состав 300 8, 96 СДГ-Li. Al + Al(OH)3 600 8, 98 СДГ-Li. Al + Al(OH)3 1000 8, 92 СДГ-Li. Al + Al(OH)3 5
Исследование структурных свойств Mg. Al-OH Li. Al-OH Ускорение – 30 g 6
Исследование процесса формирования оксидной фазы Li. Al-NO 3 Ускорение – 30 g Ʈ, мин Потеря массы, % Соотношение Общая Т < 350 °С Т > 350 °С потерь массы 15 48, 6 25, 61 22, 86 1, 12 30 49, 03 21, 76 24, 92 0, 87 60 49, 08 22, 47 29, 91 0, 98 7
Исследование текстурных свойств d. V/d. D, см 3/г*нм 0. 045 0. 04 15 мин 0. 035 30 мин 0. 03 60 мин 0. 025 0. 02 0. 015 0. 01 0. 005 0 1 10 1000 D, нм Ускорение – 30 g Условия синтеза СДГ Sуд. , м 2/г V адс, см 3/г Dср, нм 5 мин - 30 g 104 0, 40 15, 3 Ʈ синтеза Sуд. , м 2/г V адс, см 3/г Dср, нм 30 мин - 30 g 130 0, 26 8, 1 5 мин 92 0, 34 14, 7 15 мин- 60 g 127 0, 21 6, 5 30 мин 97 0, 34 14, 2 30 мин - 60 g 127 0, 22 7, 0 60 мин 100 0, 44 17, 1 15 мин - 100 g 164 0, 22 5, 3 8
Исследование оснóвных свойств Li. Al. Ox 9
Заключение 1. Доказана принципиальная возможность получения СДГ-Li. Al экологичным методом механохимической активации. 2. Показано, что даже незначительное варьирование параметров механохимического синтеза (ускорение, время активации) значительно влияет на свойства СДГ (которые в дальнейшем будут использованы для приготовления катализаторов): удельную поверхность, объём пор, кислотно – оснóвные свойства, термическую стабильность. При этом время синтеза значительно сокращается по сравнению с традиционным методом соосаждения.
Благодарности Авторы работы выражают огромную благодарность сотрудникам лаборатории аналитических и физико-химических методов исследования : Антоничевой Н. В. Гуляевой Т. И. Киреевой Т. В. Леонтьевой Н. Н. Савельевой Г. Г. Шиловой А. В Работа выполнена при поддержке РФФИ (проект № 15 -03 -04405)
СПАСИБО ЗА ВНИМАНИЕ!!!
Скачать презентацию Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт проблем переработки
НФМ_Степанова.ppt