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Etat de polarisation des harmoniques d’ordre élevé générées dans des molécules alignées Julien Higuet Etat de polarisation des harmoniques d’ordre élevé générées dans des molécules alignées Julien Higuet higuet@celia. u-bordeaux 1. fr J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Introduction Le modèle à trois étapes [1]: E laser Ionisation tunnel de l’électron Recombinaison Introduction Le modèle à trois étapes [1]: E laser Ionisation tunnel de l’électron Recombinaison sur l’ion parent Accélération dans le champ laser Périodicité temporelle Tlaser / 2 ► périodicité fréquentielle 2. ωlaser Harmoniques impaires du fondamental [1]: P. B. Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993). J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Introduction Spectre harmonique: Plateau 2. ωlaser Coupure J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009 Introduction Spectre harmonique: Plateau 2. ωlaser Coupure J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Introduction J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009 Introduction J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Introduction Paquet d’onde électronique Recombinaison sur l’ion parent Etude de la génération d’harmoniques d’ordre Introduction Paquet d’onde électronique Recombinaison sur l’ion parent Etude de la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans des molécules alignées J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Montage expérimental Sonde=HHG Pompe=alignement 35 fs @ 800 nm 3 m. J, 1 k. Montage expérimental Sonde=HHG Pompe=alignement 35 fs @ 800 nm 3 m. J, 1 k. Hz Rs/Rp=30 J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Montage expérimental probe beam pump beam α Ealign 35 fs @ 800 nm 3 Montage expérimental probe beam pump beam α Ealign 35 fs @ 800 nm 3 m. J, 1 k. Hz θ Eharm EIR Rs/Rp=30 J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Montage expérimental probe beam pump beam Δα 35 fs @ 800 nm 3 m. Montage expérimental probe beam pump beam Δα 35 fs @ 800 nm 3 m. J, 1 k. Hz N 2 aligné à +0° (polar. linéaire) N 2 aligné à +90° (polar. linéaire) N 2 aligné à +50° (polar. elliptique) [2]: P. Antoine et Al, Phys. Rev. A. 55, 1314 (1997). J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Caractérisation expérimentale: angle de polarisation β α CO 2 N 2 J. Higuet, JPU Caractérisation expérimentale: angle de polarisation β α CO 2 N 2 J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Caractérisation expérimentale: angle de polarisation α Ealign 30° H 19 EIR α N 2 Caractérisation expérimentale: angle de polarisation α Ealign 30° H 19 EIR α N 2 J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009 β

Caractérisation expérimentale: angle de polarisation α Ealign 30° H 25 EIR α N 2 Caractérisation expérimentale: angle de polarisation α Ealign 30° H 25 EIR α N 2 J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009 β

Caractérisation expérimentale: angle de polarisation α Ealign 30° H 31 EIR α N 2 Caractérisation expérimentale: angle de polarisation α Ealign 30° H 31 EIR α N 2 J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009 β

Caractérisation expérimentale Intensité Direction de polarisation α (°) Ellipticité maximum εmax N 2 J. Caractérisation expérimentale Intensité Direction de polarisation α (°) Ellipticité maximum εmax N 2 J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Caractérisation expérimentale: ellipticité Alignement N 2: +50° J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009 Caractérisation expérimentale: ellipticité Alignement N 2: +50° J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Interprétation, simulations Simulation: O. Smirnova, M. Ivanov HOMO X üPolarisation des harmoniques dans N Interprétation, simulations Simulation: O. Smirnova, M. Ivanov HOMO X üPolarisation des harmoniques dans N 2: traduit les dynamiques non A adiabatiques de l’ion dans le -1. 1 e. V champ laser -3. 2 e. V B J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Motivations Symétrie: dans un milieu isotrope, les harmoniques sont généreés avec une polarisation rectiligne, Motivations Symétrie: dans un milieu isotrope, les harmoniques sont généreés avec une polarisation rectiligne, parallèle au champ IR J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Motivations Milieu anisotrope: rupture symétrie (biréfringence) → composante perpendiculaire du champ harmonique En mesurant Motivations Milieu anisotrope: rupture symétrie (biréfringence) → composante perpendiculaire du champ harmonique En mesurant cette contribution perpendiculaire, on supprime la contribution des molécules non excitées amélioration du contraste de détection J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Motivations Observation des « revivals » d’alignement N 2 : Configuration classique: pompe et Motivations Observation des « revivals » d’alignement N 2 : Configuration classique: pompe et sonde ont la même direction de polarisation, qui maximise le signal sur le détecteur (polarisation S) Polarization resolved spectroscopy: sonde polarisée P, l’axe de polarisation de la pompe étant choisie pour maximiser la composante orthogonale du signal XUV J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Résultats Observation des « revivals » d’alignement N 2 : Polariseur Pump-probe delay (ps) Résultats Observation des « revivals » d’alignement N 2 : Polariseur Pump-probe delay (ps) Anti-alignement Alignement [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008). J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Résultats Observation des « revivals » d’alignement N 2 : Polariseur Pump-probe delay (ps) Résultats Observation des « revivals » d’alignement N 2 : Polariseur Pump-probe delay (ps) Anti-alignement Alignement [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008). J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Résultats Observation des « revivals » d’alignement N 2 : Polariseur Anti-alignement Alignement [4]: Résultats Observation des « revivals » d’alignement N 2 : Polariseur Anti-alignement Alignement [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008). J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Résultats Observation des « revivals » d’alignement dans un mélange: Ar-N 2 [4]: Y. Résultats Observation des « revivals » d’alignement dans un mélange: Ar-N 2 [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008). J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Résultats Observation des « revivals » d’alignement dans un mélange: Ar-N 2 Extraction du Résultats Observation des « revivals » d’alignement dans un mélange: Ar-N 2 Extraction du signal! [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008). J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Conclusion, perspectives üCaractérisation polarimétrique: le processus de génération d’harmoniques dans N 2 est fortement Conclusion, perspectives üCaractérisation polarimétrique: le processus de génération d’harmoniques dans N 2 est fortement influencé par la contribution de multiples canaux d’ionisation/recombianaison üSpectroscopie résolue en polarisation: peut être utilisée pour étudier la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans les molécules alignées, ou toute excitation créant une anisotropie dans le milieu générateur! üPerspectives: molécules plus complexes (IBr, CH 3 I, NO 2, …) Faible Ip: vers les grandes longueurs d’onde! I (u. a. ) Spectre généré dans l’Ar @1830 nm e. V J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

CELIA: équipe Harmoniques et Applications E. Constant, A. Dubrouil, B. Fabre, J. Higuet, Y. CELIA: équipe Harmoniques et Applications E. Constant, A. Dubrouil, B. Fabre, J. Higuet, Y. Mairesse, E. Mével Collaborations CEA-SPAM (Saclay): S. Haessler, T. Ruchon, P. Salières, B. Carré Weizmann Institute of Science (Israel): N. Dudovich, D. Shafir, H. Deleon Imperial College London (England): M. Ivanov Max Planck Institute (Germany): O. Smirnova J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Résultats dans CO 2 Intensité Direction de polarisation α (°) Ellipticité maximum εmax CO Résultats dans CO 2 Intensité Direction de polarisation α (°) Ellipticité maximum εmax CO 2: pas de couplage [3]: O. Smirnova et AL, Phys. Rev. Lett. 102, 063601 (2009). J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009

Interprétation, simulations Simulations d’expérimentateurs: HOMO-1 Combinaison linéaire J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009 Interprétation, simulations Simulations d’expérimentateurs: HOMO-1 Combinaison linéaire J. Higuet, JPU 2009, 14/05/2009