БЕЛОРУССКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ ФИЗИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ «Процессы радиационного роста и распухания в твёрдом теле. Захват ионов газов, их удержание и выделение. » Подготовил студент 5 курса 5 группы Пырко Ростислав Олегович Минск, 2012
За последние 60 лет выполнено огромное количество работ по изучению воздействия ядерных излучений на материалы. Это, в первую очередь, можно объяснить тем, что именно поведение материалов в реакторах оказывается тем главным фактором, который определяет и часто ограничивает применение многих конструкций ядерных реакторов, оптимальных с точки зрения современной энергетики. Среди множества процессов в твёрдом теле, вызванных излучением, особое место занимают радиационный рост и радиационное распухание. В настоящее время под радиационным ростом подразумевают изменение размеров кристаллов при облучении без приложения внешней нагрузки, не сопровождающееся заметным изменением объема. Следовательно, применительно к урану и его сплавам радиационный рост проявляется при относительно низком выгорании, когда еще не наблюдается существенного увеличения объема образцов, т. е. радиационного распухания.
Описание радиационного роста Явление радиационного роста количественно характеризуется коэффициентом радиационного роста Gi – безразмерной величиной, представляющей собой относительное удлинение образца за одно деление атома урана где - отношение числа атомов (Δn), испытавших деление, к общему числу (n) атомов, l и l 0 – конечная и исходная длина образца. В тех случаях, когда изменения длины образца малы, может применяться следующее приближенное выражение Коэффициенты радиационного роста Gi для образцов монокристаллического α-U различной ориентации, облученных при нормальной температуре, имеют примерные значения, приведенные в табл. 13. 1. Однако рост монокристаллов урана различной степени совершенства также различен: чем выше степень совершенства монокристалла, тем ниже коэффициент радиационного роста (табл. 13. 2).
В поликристаллическом уране, имеющем хаотичное расположение зерен, т. е. при отсутствии текстуры, поверхность изделий под действием облучения становится шероховатой, жеванной (так называемый «эффект жеванности» или апельсиновой корки). До настоящего времени нет единой методики количественной оценки степени жеванности. Наиболее часто используется так называемый «параметр жеванности» (W), представляющий собой суммарное отклонение от среднего диаметра цилиндрического образца независимо от знака (при измерениях диаметра образца через 1 см).
Величина поверхностных неровностей (жеванности) образцов урана зависит от размеров зерна. Металлографический анализ показал, что чем крупнее исходное зерно, тем больше жеванность поверхности. Поверхностная жеванность поликристаллического металла является результатом различного роста отдельных зерен под действием облучения и зависит от температуры мишени.
Эксперименты показали, что коэффициент радиационного роста, измеренный при температуре равной – 196 С на текстурированных поликристаллических образцах как со структурой рекристализованного, так и со структурой холоднодеформированного урана оказался очень высоким – 6800 и 23300 соответственно.
Причины и механизмы радиационного роста Существует несколько теорий радиационного роста, каждая из которых успешно объясняет одни эффекты, но испытывает затруднения в объяснении других. Рассмотрим теорию Коттрелла, основанную на анизотропии коэффициента термического расширения α-урана. В этой теории рассматривается взаимодействие нагретого объема термического пика с окружающим ненагретым металлом. Вследствие того, что физический объем пика не может увеличиться, так как этому препятствует окружающая его холодная часть мишени, из-за анизотропии коэффициента линейного расширения часть атомов в зоне создаваемого термического пика из плоскостей (100) и (001) переместится в плоскость (010). Следовательно, вдоль направления (010) появится новый слой атомов. При охлаждении процесс должен пройти в обратном направлении, и радиационного роста не будет. Но если термические пики возникли на линии или вблизи краевой дислокации, то обратного процесса не будет, так краевая дислокация позволяет закрепить произвольное число атомов.
На рис. 13. 9 эта теория иллюстрируется в схематической форме: 1 – исходный объем будущего термического пика; 2 – форма этого объема при возникновении пика; 3 – в неизменном объеме атомы перестроились так, что вдоль оси b появился лишний атомный слой, а вдоль осей а и с исчезло по атомному слою; 4 – удлинение по оси b и сжатие по осям а и с после охлаждения пика при условии закрепления атомов на краевой дислокации.
Наиболее поздней по времени и популярной является теория роста, разработанная Бакли, в которой радиационный рост рассматривается как результат постоянной конденсации (сегрегации) дефектов (межузельных атомов) внутри кристаллической решетки с образованием дополнительных атомных слоев в одних направлениях и слоев сконденсированных вакансий в других. В основе теории используется представление о сегрегации точечных дефектов, создаваемых облучением. В термическом пике вследствие анизотропии коэффициента термического расширения αурана создаются большие напряжения. В направлениях наименьшего термического расширения, каким в кристалле α-урана является направление [010], возникают растягивающие напряжения, перпендикулярно им возникают сжимающие напряжения. Поэтому конденсация атомов произойдет по тем атомным плоскостям, вдоль нормалей к которым создаются растягивающие напряжения и увеличиваются размеры, т. е. в направлении [010]. Наоборот, в направлениях [100], перпендикулярных к нему, где имеет место сжатие, будет происходить конденсация вакансий.
На основании анализа результатов большого числа экспериментальных исследований, в которых контролировались условия облучения и параметры микроструктуры образцов, был сделан вывод, что радиационный рост циркониевых сплавов может рассматриваться как сумма двух составляющих: переходной компоненты, связанной с образующимися радиационными повреждениями, и установившейся компоненты, обусловленной величиной предварительной холодной деформации.
В настоящее время можно считать установленным, что анизотропные кристаллы различных материалов (Zr, Ti, Be, Cd, Zn и др. ) подвергаются радиационному росту и растут в направлении наименьшего коэффициента термического расширения. Изотропные металлы в условиях облучения растут только при температурах в интервале (1/4 – 1/3)Тпл. в случае, если они подвергались предварительной холодной деформации, причем изменения размеров наиболее значительны в направлении, совпадающем с направлением предшествующей холодной деформации.
Описание радиационного распухания Радиационное распухание – это изменение геометрии облученного материала с большим изменением плотности последнего за счет роста в нём вакансионных пор. Радиационное распухание, вызывающее увеличение объема топлива, является результатом накопления осколков деления. При делении ядра урана взамен одного атома возникает два атома с большим объемом, причем образуются твердые (ТПД) и газообразные продукты деления (ГПД), общая доля которых составляет около 30 %, и они состоят в основном из газовых атомов криптона и ксенона. Поэтому распухание топлива, вызванное распадом атомов делящегося материала на атомы продуктов деления, рассматривается как сумма двух составляющих, одна из которых обусловлена образованием атомов газов (газовое распухание), а вторая – атомов твердых продуктов деления (ТПД) (твердое распухание).
Величина радиационного распухания S определяется как где V – объем исходного образца, ∆V – изменение этого объема в результате выгорания топлива. Радиационное распухание делящихся материалов можно характеризовать также параметром распухания Sр: где ∆V/V – относительное увеличение объема (величина распухания), ∆n/n – степень выгорания топлива.
При большом выгорании может происходить внезапное ускорение распухания с увеличением объема сразу на несколько десятков и даже более 100%. Например, при температурах облучения 625 и 584°С и выгораниях 0, 35 и 0, 48 ат. % увеличение объема образцов составляло 146 и 157% соответственно. Такое катастрофическое распухание, получившее название «разрушающего свеллинга» , сопровождается образованием больших газовых карманов или пузырей диаметром до 2 мм. Одновременно в местах, где распухание меньше, наблюдается значительное межзеренное растрескивание.
Причины и механизмы радиационного распухания Атомы криптона и ксенона, образующиеся в результате деления атома урана, практически нерастворимы в α-уране и не взаимодействуют ни с атомами урана, ни с продуктами деления. Обладая достаточно высокой подвижностью в кристаллической решетке урана (коэффициент диффузии этих атомов при температуре около 600 °С достигает величины 10– 13 см 2/с), газовые атомы могут относительно легко передвигаться и накапливаться в существующих несовершенствах кристаллического строения.
На начальной стадии распухания газовые пузырьки находятся весьма тесно. При размерах пузырьков 0, 05 мкм они располагаются на расстоянии 0, 32 мкм друг от друга. Диффузия атомов газа в пузырек сопровождается одновременным увеличением его объема за счет поглощения вакансий, объем пузырька растет, хотя на начальной стадии этот рост происходит медленно.
Одним из методов борьбы с газовым распуханием является увеличение числа центров зарождения газовых пузырьков. Наилучшим способом увеличения центров зарождения многочисленных мелких газовых пузырьков является создание высокой концентрации однородного распределения мелкодисперсных включений, например, интерметаллидов железа и алюминия. В частности, легирование урана 0, 15 мас. % Al с последующей термообработкой позволяет сплавам выдерживать выгорание 0, 7 % без существенного распухания. За время облучения оксидного топлива в решетке UO 2 образуются катионы циркония, ниобия, молибдена, иттрия и восьми других редкоземельных металлов в количествах, пропорциональных выходу этих элементов в процессе деления. Установлены соотношения: ∆VГПД˜β 3/2 , ∆VТПД˜ 2, 4*β , где β – доля разделившихся атомов урана (степень выгорания). Распухание оксидного топлива из-за твердых продуктов деления составляет около 0, 32 % на один атомный процент выгорания топлива.
Захват ионов газов в твёрдое тело, их удержание и выделение Частицы, оставшиеся в твёрдом теле захватываются и удерживаются в элементарных структурных дефектах, таких как вакансии и скопления вакансий, дислокации, границы зерен, вакансионные поры, газовые пузыри, блистеры, новые фазовые образования. Равновесная концентрация частиц в дефектах зависит от скорости притока частиц к дефектам и скорости выхода из них. Первая величина определяется в основном концентрацией дефектов, концентрацией атомов в междоузлиях и коэффициентами термической и радиационностимулированной диффузии. Вторая — эффективностью свобождения из дефектов. При термическом освобождении основной параметр — энергия активации выхода из дефектов. При радиационном воздействии — это чаще всего сечение взаимодействия налетающих ионов с захваченными атомами. Выделение захваченных газов в общем определяется тремя процессами: выходом из ловушек, транспортом к поверхности, чаще всего за счет диффузии, и десорбцией в вакуум. Скорость газовыделения, в большинстве случаев, лимитируется одним из перечисленных процессов.
Для характеристики процессов захвата, удержания и газовыделения используются несколько параметров: коэффициент реэмиссии β = J 0/I 0 коэффициент внедрения ионов η = 1 - β коэффициент захвата ионов η = Φ/Φ 0 Здесь J 0 — поток частиц, десорбирующихся из мишени в вакуум в процессе облучения, I 0 — поток частиц, бомбардирующих мишень, Φ — число частиц, оставшихся в мишени после окончания облучения, Φ 0 — общее число частиц, облучающих поверхность.
Для вычисления коэффициента захвата ионов, а также получения сведений о количестве атомов, захваченных в ловушки различных типов, о закономерностях их удержания и выделения из твердого тела, чаще всего используют метод термодесорбции. Захват в материалы с отрицательной теплотой растворения (например, водород в V, Ti, Nb, Zr) характеризуется тем, что максимально возможное количество захваченного водорода существенно больше, чем в случае металлов с положительной теплотой растворения.
Список используемой литературы: 1. Паршин A. M. Структура и радиационное распухание сталей и сплавов. М. : Энергоатомиздат, 1983. 2. Беграмбеков Л. Б. Процессы в твёрдом теле под действием ионного и плазменного облучения. Учебное пособие. — М. : МИФИ, 2008. 3. Инденбом В. Л. , Кирсанов В. В. , Орлов А. Н. Радиационные дефекты в кристаллах. Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение. Харьков: Изд-во ХФТИ. 1982. 4. Углов В. В. Радиационные эффекты в твёрдых телах. Минск, БГУ – 2007. 5. Е. Г. Григорьев, Ю. А. Перлович, Г. И. Соловьев, А. Л. Удовский, В. Л. Якушин. Физическое материаловедение. Том 4. Физические основы прочности. Радиационная физика твердого тела. Компьютерное моделирование – М. : МИФИ, 2008. 6. Зеленский В. Ф. , Неклюдов И. М. , Черняева Т. П. Радиационные дефекты и распухание металлов. Киев: Думка, 1988.
Скачать презентацию БЕЛОРУССКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ ФИЗИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ Процессы радиационного роста
Рад.рост и распухание(Пырко Р.О.).pptx